分子光解离通过单一锥形交叉通道的量子干涉

发布者:张振发布时间:2026-03-09浏览次数:10


近日,pg电子官方网站国际同位素研究中心的韩山雨副教授理论团队和化学化工学院谢代前教授,联合中国科学院大连化学物理研究所杨学明院士和袁开军研究员实验团队,在分子光化学领域取得重要进展,观测到水分子通过单一锥形交叉通道解离时形成的量子干涉现象。

量子干涉是量子力学的核心原理,是微观粒子波动性的重要体现。1801年,英国物理学家Thomas Young首次在著名的杨氏双缝实验中观测到量子干涉现象,验证了光具有波动特性,成为科学上重要的里程碑。在化学反应中,作为微观粒子的原子分子从反应物到产物的运动,也有可能同时沿着多条不同的路径进行。这些路径对应的量子波函数会互相干涉,从而增强或减弱反应发生的概率。

21世纪初首次在水分子的121.6nm光解离实验中观测到来自两个不同的锥形交叉区解离通道的量子干涉,此后量子干涉现象在化学反应中被陆续揭示。迄今为止,这些干涉现象大多源于两条空间上可区分的反应路径,类似双缝干涉。相比之下,光学中另一类基本干涉现象— “单缝衍射”—源于同一反应通道内不同路径的相干叠加,长期缺乏实验的直接证据。

针对这一挑战,大连化物所杨学明院士、袁开军研究员团队利用窄线宽极紫外光源制备水分子同位素(HOD)到高激发态,结合高分辨探测技术测量产物的量子态分布,发现OD产物振转量子态分布随激发波长显著变化。韩山雨副教授团队、pg电子官方网站谢代前教授基于神经网络构建了水分子高精度多电子态耦合势能面,阐明该现象来源于水分子在单一锥形交叉区解离时直接和间接路径的量子干涉。这两类反应路径空间上不可区分,但经历的时间不同,其物理本质与光学单缝衍射高度相似。

该工作结合高分辨的实验和高精度的理论计算,展示了首例分子光解离通过单一锥形交叉反应通道的量子干涉,深化了势能面锥形交叉相关的非绝热化学反应过程的本质认识。研究结果不仅有助于构建更精准的化学反应理论,也为未来在量子水平上操控化学反应奠定了基础。同时,还为后续揭示极紫外真空条件的氢氘同位素分馏机理打下基础。

相关成果以 “Quantum interference between direct and indirect reaction paths in the photodissociation of HOD”为题,于2026年3月3日发表在《自然·化学》(Nature Chemistry)。论文第一作者为pg电子官方网站化学化工学院博士生王俊彦和大连化物所联合培养博士生罗子杰。pg电子官方网站韩山雨副教授、谢代前教授和化物所袁开军教授为共同通讯。该研究得到中国科学院战略性先导科技专项“基于极紫外光源的化学反应过渡态精准探测”、国家自然科学基金和科技部科技创新2030重大项目等的支持。

图例水分子光解离通过单一锥形交叉区的直接和间接路径形成的量子干涉,导致OD产物转动量子态分布随激发波长显著变化,类似光学中的“单缝衍射”。

原文链接 https://www.nature.com/articles/s41557-026-02078-w

图片:袁开军

文字:韩山雨、袁开军

审核:陈天宇